中国稀土学会2017学术年会

2017-05-11 00:00:01

中国北京

氨选择催化还原(NH_3-SCR)技术是目前消除NO_x的主要技术[1]。本工作运用反向滴定共沉淀法,合成了Sm、Zr共掺杂MnO_x-TiO_2复合氧化物催化剂,其针对NH_3选择催化还原NO展示了良好的催化活性、选择性及抗硫性能,如图1所示。与纯MnO_x-TiO_2催化剂相比,Sm、Zr共掺杂MnO_x-TiO_2催化剂也展现出更宽的温度窗口。BET,SEM,XRD,XPS和H2-TPR等研究结果表明,Sm和/或Zr的掺入,抑制了复合氧化物的晶化使其呈现为无定形态结构并增大了其比表面积,尤其是Zr,Sm共掺杂MnO_x-TiO_2复合氧化物催化剂中存在的Mn~(4+)+Sm~(2+)?Mn~(3+)+Sm~(3+)氧化还原电对,对其高脱硝催化性能和N2选择性起到关键作用。此外,利用NH3-TPD,in situ DRIFTs和TG-DSC-MS等技术研究了反应物及SO2在催化剂表面的吸附和反应性能。其结果表明,Sm(和Zr)的掺杂增强了MnO_x-TiO_2催化剂的表面酸性,提高了对NH3和NO_x的吸附能力,Mn~(4+)+Sm~(2+)?Mn~(3+)+Sm~(3+)氧化还原循环协同效应导致了低温SCR反应机理的不同。当SO_2存在时,Zr可以减缓硫酸盐在催化剂表面的沉积速率,Sm可以诱导硫酸盐物种在Sm位点上形成,从而保护了Mn活性位点,提高了MnO_x-TiO_2催化剂抗硫性能。