第十三届全国量子化学会议

2017-06-08 00:00:01

中国辽宁大连

电催化还原二氧化碳以电能作为能量来源,将二氧化碳转化成化石燃料,是解决能源危机和温室效应的有效手段之一。在金属电极催化剂中,铜催化剂面临激烈的析氢副反应的竞争,实验和理论计算也表明铜对甲烷的选择性更高[1],[2],因此提高更有价值的甲醇产物的选择性具有重要意义。有文献报道氧化亚铜可以在较低的过电位下将二氧化碳还原成甲醇[3]。本文利用密度泛函理论,采用Cu(111)与Cu_2O(111)作为模型催化剂,从热力学的角度探究了Cu_2O电催化二氧化碳还原的反应性能,研究发现Cu_2O不能稳定地吸附H*,有效地抑制了析氢副反应[4]。并分别对Cu与Cu_2O生成甲醇与甲烷产物的最小能量路径进行了探究,发现Cu将选择性生成甲烷,而Cu_2O对甲醇的选择性更好。